唐穆宗即位后，因宰相段文昌之荐，元稹授祠部郎中、知制诰。唐穆宗为太子时已喜爱元稹诗歌，此时特别器重于他，经常召见，语及兵赋及西北边事，令其筹画。数月后，元稹被擢为中书舍人，翰林承旨学士，与已在翰林院的李德裕、李绅俱以学识才艺闻名，时称“三俊”。在迅速升迁的同时，元稹陷入了尖锐复杂的政治斗争漩涡，与李宗闵的积怨爆发，埋下党争的种子。不久，裴度弹劾元稹结交魏宏简，元稹被罢承旨学士，官工部侍郎。
元稹、裴度先后为相，在穆宗的支持下登上相位，在唐王朝与地方军阀的斗争中，他积极平息骚乱，拟用反间计平叛。可觊觎宰相之位的李逢吉与宦官勾结，派人阴谋诬告元稹谋刺裴度，后虽查清真相，但元、裴被同时罢相，元稹出为同州刺史。
元稹命所属七州筑陂塘，兴修水利，发展农业，在任浙东观察使的六年中，元稹兴修水利，发展农业，颇有政绩，深得百姓拥戴。入朝为尚书左丞，身居要职，有了兴利除弊的条件，他又恢复了为谏官时之锐气，决心整顿政府官员，肃清吏治，将郎官中颇遭公众舆论指责的七人贬谪出京。然而因元稹素无操行，人心不服，时值宰相王播突然去世，李宗闵正再度当权，元稹又受到排挤，被迫出为检校户部尚书，兼鄂州刺史、御史大夫、武昌军节度使，在镇署暴病，一日后便去世，时年五十三，死后追赠尚书右仆射，其墓志由白居易撰写。
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