宇文述的京都之行，为杨广夺取太子铺平了道路。从此杨广与宇文述的交情远胜于他人，并将长女南阳公主许配给宇文述的次子宇文士及，前后的赏赐给宇文述的财物不可胜数。在宇文述与杨素兄弟的谋划下，终于隋文帝下诏改立晋王杨广为皇太子。杨广随即以宇文述为左卫率，按规定，率官在当时为四品，文帝因宇文述是太子的亲家地位尊贵，遂将率官提升为三品，足见文帝对宇文述的重视。
隋文帝病逝后，太子杨广即位，是为隋炀帝。隋炀帝拜宇文述为左卫大将军，改封许国公，又加开府仪同三司，每冬正朝会，辄给鼓吹一部。黄门侍郎裴矩游说铁勒进攻吐谷浑。吐谷浑战败，可汗伏允率部退入西平郡境内，遣使向隋王朝请降求救。隋炀帝令宇文述兵屯西平临羌城，观德王杨雄出浇河，以接应吐谷浑降众。伏允可汗见隋军强盛，惧不敢降，又率众西逃。宇文述遂引鹰扬郎将梁元礼、张峻、崔师等追之，在曼头城大败吐谷浑，杀其众3000余人，乘胜又攻占了赤水城。吐谷浑残部再次退守丘尼川，隋军继续追击，在丘尼川再次大败吐谷浑，俘虏其王公、尚书、将军共200人，部落前来归降者有10余万口，伏允可汗南奔雪山，吐谷浑东西4000里，南北2000里的疆域，皆为隋朝所有，隋在此设鄯善、且末、西海、河源四郡。宇文述随隋炀帝西巡至金山，登燕支山，由于地处戈壁，为防止发生意外，宇文述每次都亲自率侦察兵出巡，时吐谷浑攻张掖，宇文述又率军将其击退。
回到江都宫后，隋炀帝敕宇文述与左光禄大夫苏威常典选举，参预朝政。宇文述当时飞黄腾达，地位与苏威平等，而且更受隋炀帝的亲爱。隋炀帝每收到各国的贡品或美食，便立即派人送往宇文述府中与之分享，以致往返送礼的人常常在路上相遇。同时宇文述也善于迎逢，“俯仰折旋，容止便辟，宿卫者咸取则焉”。宇文述还善于精巧的构思，“凡有所装饰，皆出人意表。数以奇服异物进献宫掖，由是帝弥悦焉”。
此后，宇文述更得隋炀帝的宠爱，一时权倾朝野，隋炀帝对他的话也是言听计从。时任左卫大将军张瑾与宇文述官职相同，曾评论宇文述，偶然说出他不中听的话时，宇文述便张目叱之，使张瑾惶惧而走，文武百官也莫敢与之相违忤。宇文述为人还贪婪卑鄙，以至“知人有珍异之物，必求取之”。一些富商大贾和陇右诸胡人的子弟争相送金银宝物，宇文述皆将其封官进级，并呼之为儿。从此这些人更争相贿赂宇文述，以至金银财宝堆积如山，数不胜数。宇文述自家后庭的宠妾美女也有数百人，家僮更达千余人，同时还养着许多良马。宇文述荣华富贵之盛，在当时无人能比。
隋炀帝巡幸至涿郡，以高句丽不遵臣礼为由，下诏征讨高句丽，命天下兵卒，不论远近到涿郡集中。应征士兵全部集中于涿郡，号称两百万。初二，炀帝下诏命左十二军出镂方、长岑、溟海、盖马、建安、南苏、辽东、玄菟、扶余、朝鲜、沃沮、乐浪等道，右12军出粘蝉、含资、浑弥、临屯、侯城、提奚、蹋顿、肃慎、碣石、带方、襄平等道，分水、陆两路向高句丽发起进攻。宇文述被任命为扶馀道军将。临行前，隋炀帝对宇文述说：“礼，七十者行役以妇人从，公宜以家累自随。古称妇人不入军，谓临战时耳。至于营垒之间，无所伤也。项籍虞姬，即其故事”。宇文述遂携带家眷出征。
隋军强渡辽水，在辽水东岸大败高句丽军，死者万计，并乘胜进围辽东城，高句丽军几次出战受挫，乃婴城固守。每当情况危急、城池将陷时，守军便声言请降。因炀帝在出征前曾下令：“凡军事进止，皆须奏闻待报，毋得专擅”，“高丽若降，即宜抚纳，不得纵兵”。故诸将只得停止进攻，派人驰报隋炀帝。待炀帝旨令传回军中，高句丽守军已将城池加固，防御调整完毕，即拒降，隋军不得不重新开始攻城，如是者再三，炀帝仍不醒悟，致使辽东城久攻不破。隋军长期顿兵坚城之下，人困马乏，士气和战斗力大减。
隋炀帝亲至辽东城南观战，斥责诸将不肯效命，亲督诸军继续攻城，同时命宇文述、右翊卫大将军于仲文、左骁卫大将军荆元恒、右翊卫将军薛世雄、左屯卫将军辛世雄、右御卫将军张瑾、右武侯将军赵孝才、涿郡太守检校左武卫将军崔弘升、检校右御卫虎贲郎将卫文升等率9军共30.5万人，自怀远镇渡辽水，越过高句丽诸城，向鸭绿水挺进，与水军配合攻打平壤。
宇文述等九军自怀远、泸河二镇出发时，令全军士卒携带百日粮秣，加上排甲以及衣资、戎具、火幕等器具，每人负担三石以上，无法承受。军卒们不敢违背“遗弃米粟者斩”的命令，在晚上宿营时，于幕帐中挖坑掩埋。待九路军马行至半路时，粮草已所剩无几了。宇文述欲还师，诸将多异同，宇文述又拿不准隋炀帝的心思，犹豫不决。
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